红外与毫米波学报
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飞秒激光脉冲共振传播研究

  摘要:通过近似求解麦克斯韦-布洛赫方程,研究了激光脉冲在 4 ,4’-二甲氨基二 苯乙烯分子材料中的共振传播,探讨了激光脉冲的时空演化情况,重点分析了介质与激光脉冲的相互作用导致的脉冲分裂、延迟以及峰值的放大。

  关键词:时空演化 旋波近似 偶极近似 麦克斯韦-布洛赫方程

  激光与物质的相互作用一直是人们感兴趣的课题,在实际中有广泛的应用。自20 世纪80年代后期以来,超短光脉冲的产生及放大技术得到了迅速发展。超快、超高强 度的飞秒脉冲的出现使得量子系统(如原子、分子) 在与其的相互作用过程中,在不被 电离的条件下承受着极强的光场辐射,从而产生了许多不同于纳秒、皮秒时域的非线性光学效应,为物理、化学、生物学和材料等学科领域提供了广阔的发展前景。因此,超短脉冲激光与原子和分子的相互作用引起了人们的广泛关注。

  当激光脉冲在材料中传播时,由于激光与介质的相互作用,激光脉冲的形状和传 播速度将会产生明显的改变。这种激光脉冲的改变会带来明显的物理效应,如自感应透明效应,脉冲的分裂、延迟以及峰值的放大等。在实验测量中,测量的结果反映了激光与物质相互作用后的情况。因此,为了解释实验结果,需要研究激光和介质相互作用的动力学过程。

  一、超短激光脉冲概述及相关应用

  超短脉冲激光技术,当前达到的水平大体如下:固体激光器直接产生的脉冲宽 度已缩小到5fs(1fs=10-15s),经压缩的最短脉冲为4fs;出现了用半导体激光器(LD) 泵浦的全固体化飞秒激光器,使飞秒激光器体积更小、工作更稳定、寿命更长、使用 更方便;开放了多种激光介质和放大介质;发展了宽调谐的飞秒激光系参量振荡(OPO) 及参量放大(OPA),扩宽了飞秒激光的波长可调谐范围,从而获得了相干可调谐的已 进入水窗范围的X射线。

  目前飞秒激光技术发展趋势是:向更短的脉宽迈进。如试图获得Ti:Sapphire的3fs 的极限脉宽;寻求新的介质、机理和技术,向阿秒时域迈进;发展半导体激光器(LD) 泵浦的全固体飞秒激光器,包括飞秒光纤激光器和高功率的系统。研制端面发射飞秒 LD列阵器件,完善DFB激光器;发展桌面型十太瓦(TW)可调谐飞秒激光系统,为 在普通实验室开展强场物理及惯性约束快点火创造条件;扩展飞秒激光器的波长范围,利用各种方法,包括变换激光介质,使用多种频率变换技术,把飞秒激光的波长向软 X射线及中红外、甚至远红外方向发展,以适应多种学科的使用要求。其发展直接带动物理、化学、生物、材料与信息科学的研究进入微观超快过程领域,并开创一些全新的研究领域,如飞秒化学、量子控制化学、半导体相干光谱等。

  二、有机分子材料的特性

  众所周知,有机分子材料具有丰富的光电性质。由于有机非线性光学材料具有宽的响应波段、良好的柔韧性、高的光损伤阈值和较低成本,以及易于合成、可以进行 裁剪和修饰等特点,从而成为目前实验和理论工作者非常关注的非线性光学材料。已有的研究工作表明,有机聚合物材料具有较强的非线性光学特性,特别是强的双光子吸收特性。在实验工作中,人们通过测量入射激光能量与透射激光能量的关系,来展现分 子材料的光限幅特性,从而来表征分子的双光子吸收性能,寻找具有好的光限幅性能 的分子材料。在目前的理论工作中,主要是在第一性原理的基础上计算分子的双光子吸收截面,从而表征分子的非线性光学性质,但数值模拟光限幅性能的理论研究较少。

  传统的固态非线性光学材料主要是以KDP 和LN 等为代表的氧化物和铁电晶体,它们的光学非线性源于材料的电子特性,而已被广泛关注的第三类材料有机聚合物材料的光学非线性则主要与其分子的结构性质有关。与无机非线性材料相比,有机非线性材料最突出的优点是人们能在分子的水平上对其进行结构设计,从而获得最佳的光学非线性响应和其他特定的光电性质,它们已经成为人们重点研究的对象。

  三、研究脉冲激光传播的基本方法

  目前无论从理论还是实验方面,人们都开展了大量的超短脉冲激光与原子和分子相互作用的研究工作。 在实验方面,人们利用超快激光来研究有机分子和生物分子等 量子体系中的各种超快过程以及测量分子的内禀属性,如分子的双光子吸收截面等。在理论方面,人们建立理论模型研究了超短脉冲在介质中的传播过程,得到了一些新 的脉冲传播性质,为超短脉冲激光技术的发展和实验结果的解释打下了理论基础,目 前的大部分理论工作是针对二能级原子体系。

  人们期望有机分子材料在光波范围内具有较强的非线性光学性质,为此实验室设 计和合成了大量有机分子材料。 这些有机分子材料是包含以供电体和受电体为官能 团的π共轭分子体系,其最低的几个激发态往往处于紫外和可见光范围。最近实验室 合成了一系列具有强的非线性光学特性的分子材料 。这些分子材料在可见光范围内具 有较大的单光子和双光子吸收特性。在结构上,该类分子是由具有离域电子的中心体 (称为π中心) 、给电子或吸电子基团组成的一维分子。量化计算结果表明 ,这些分子 在可见光区域内只有一个电荷转移态,其单光子吸收过程主要发生在基态和电荷转移态之间。因此在研究激光和该类分子相互作用时,可以把该类分子看作两能级体系。本文选择非线性分子材料4 ,4’―二甲氨基二苯乙烯作为对象,研究了脉冲激光与其 相互作用的动力学过程。在计算中将样品视作光学厚介质,即同时需考虑光场对分子 的激发和分子的相干作用过程对光场的影响,并考虑上能级到下能级的自发辐射。假设脉冲在垂直于传播方向上光强是均匀分布的,然后利用耦合布洛赫―麦克斯韦方程,建立了与时间和空间变量有关的二能级理论模型。

  参考文献:

  [1]陈云生,车会生。飞秒激光器的发展现状[J].激光与光电子学进展,2003 (8):1

  [2]车会生。飞秒激光及其应用[J].激光与光电子学进展,2003(8):5

  [3]钱士雄,王恭明。非线性光学―原理与进展[M].上海:复旦大学出版社,2002:362

  [4]苏燕。分子双光子特性的理论研究[D].山东师范大学硕士学位论文,2003

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